使用短波长自电子激光观察Rabi动力学

　　该实验是在Fermi40的低密度束线上进行的。脉冲脉冲阀，与FEL脉冲的到来同步，用作目标源。估计，在相互作用区域，靶气射流估计为直径为2 mm的锥体。我们使用2米长的磁性瓶电子光谱仪（MBES）测量了氦气中1S2→1S4P过渡的光电子光谱。气流射流，FEL束和磁性瓶轴是相互垂直的，前两个在实验室的水平面上，最后一个位于垂直方向上。在进入MBE的飞行管之前，将光电子强烈延伸至1-EV动能以下，以实现高光谱分辨率（E/δe≈50）。为了抑制由于FEL的不稳定性引起的任何短期波动，我们在波长范围内进行了“往返 ”扫描，52.50 nm↔51.80nm。从经验上讲，XUV-FEL脉冲持续时间（τxuv）的FWHM可以近似32在之间。这里是种子脉冲（波长261.08 nm）的持续时间（FWHM），而n = 5是Undumator的谐波顺序。它导致τxuv= 56±13 fs ，与使用Perseo41的FEL动力学模拟获得了约66 fs的FWHM。使用Perseo估算脉冲的光谱带宽（FWHM）在λ= 52.216 nm的中心波长下约为0.13 nm。扩展数据图1A和扩展数据图1B分别显示了FEL脉冲的模拟光谱和时间曲线。最好的重点是，斑点尺寸（FWHM）估计为12μm。我们测量了Fel Fuludator的输出处的每个脉冲的能量约为87μJ，它指的是全束，包括横向高斯分布中包含的所有光子。为了考虑这些，我们将4σ用作FEL束直径，最佳焦点，其中σ= 12/2.355≈5.1μm 。因此，腰腰（W0）由W0 =2σ=10.2μm以及瑞利长度给出。峰强度估计约为1.4×1014 W cm -2。这清楚地表明，FEL脉冲足够强烈，可以驱动相干的Rabi动力学。但是，仅此峰强度与超快的Rabi动力学无直接相关，因为Rabi频率与E-Field强度成正比，而Rabi Cycling需要足够的脉冲面积才能使AT Doublet出现。此外，鉴于FEL脉冲参数的射击波动，我们在分裂时使用了观察到的，以可靠的方式提取平均相互作用强度，而无需对脉冲持续时间的模拟值或实验平均脉冲能量的模拟值。　　为了以射击为基础过滤测得的光电子光谱，我们使用了Fermi的光子分析输送和还原系统（PADRES）记录的光子光谱来确定XUV脉冲的带宽（FWHM）。任何没有光子光谱的射击都被拒绝：在355,000张照片中，保留了354,328张照片。丢弃了所有具有超过65 MEV的FWHM宽度的镜头（扩展数据图2A）。值得注意的是，光子带宽（59 MeV）的模拟值位于20-65 MeV的过滤窗口内。此外，我们仅选择具有范围为0.8×105至1.6×105的集成光谱强度的镜头（扩展数据图2B）。将过滤后的镜头分类为30个光子能量箱，将彼此均匀分离约13 meV ，并覆盖波长扫描的整个光子能量窗口（扩展数据图2C）。总体而言，保留了原始数据中只有304,192张（滤波比为0.857）。在射击过滤之后，测得的光电子光谱在扩展数据中显示了图3 。为了获得从图4b的清晰避免的交叉，我们使用Richardson -Luclucy -Luccy盲迭代算法对1S2→1S4P过渡的三个光子能量进行了反卷积。为了减少反卷积期间引入的噪声，我们将Tikhonov – Miller正则化程序纳入了算法43。结果显示在扩展数据中。图4。反卷积后，发现高斯仪器响应函数的FWHM值为70.9±1.2 MeV，69.6±2.4 MeV和69.4±1.4 MeV ，对于三个光子能量。这些值与从光子带宽和MBE的动能分辨率获得的约65 MeV的组合分辨率非常匹配。沿FEL束的路径没有使用金属或气体的过滤器。因此，较小的贡献（<5％）从二阶光中可以注意到，不对称尾巴接近22.8-eV动能（扩展数据图4A ，b）。为了排除FEL脉冲特性波动中的任何伪像，我们使用了另一个用于光子带宽（1-45 MeV）和集成的光谱强度（1×105至3×105 A.U.）的过滤标准。图5中显示了23.753 eV的相应反价vol的光电子光谱，以及图2a。由于过滤标准的变化而导致的AT双线结构没有显着变化。最后，对于变换有限的高斯脉冲，τxuv可以从镜头到90 fs在30 fs和90 fs之间变化，其经验值包括56±13 fs。由于显着高于-690 FS2的FEL脉冲的模拟组 - 延迟分散体的绝对值，因此在理论计算中未考虑因线性chi而产生的效果。　　从速度仪表中使用时间依赖性（TD）配置相互作用单打（CIS）方法33,44,45,46进行i缩式数值模拟。使用B-Splines计算的Hartree-Fock轨道构建氦的顺式基础。TDCIS47的时间传播期间，外部复合体缩放尺度用于抑制伪反射。Xuv-Fel脉冲的向量电位定义为　　中央频率ω设置接近顺式原子过渡频率，ωBA= 0.887246原子单位= 24.1432 eV，在Hartree -fock接地状态（1S0）和单一激发态（1p1）之间。脉冲的持续时间设置为τ= 56 fs ，并将峰强度设置为。ZBA = 0.124A0给出了基态和激发态之间的顺式偶极子基质元件，而电离电位与Hartree -Fock IP中的1S轨道能有关，根据Koopmans的Theorem 。光电子分布是使用时间依赖性表面通量（T-SURFF）48和无限时间表面通量（ISURF）49方法捕获的。光电子的高动能可确保通过表面方法正确描述物理。

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